科学家提出了单原子催化剂的动态电荷和氧化态

汽车废气排出的污染物对环境和公众健康有害。随着整体遏制汽车尾气排放的目标，能源署(DOE)颁发给科学家挑战全世界：催化转化90%的临界污染物(碳氢化合物，CO 2，NO X等)，汽车尾气成有害物质少在150ºC。然而，基于纳米颗粒的非均相催化剂 - 如汽车中使用的三通排气催化剂 - 在高温(200至400ºC)下工作效果最佳，因此难以实现150ºC的DOE挑战。

现在，来自López集团的研究人员已经详细研究了CeO 2上负载的Pt单原子的行为 - 研究人员认为它将胜过目前用于三效排气催化剂的 CeO 2上支持的Pt纳米颗粒。发表在Nature Materials上的结果表明，单原子催化中静电荷的常见假设过于简单。相反，科学家提出了一种动态电荷，能够解释在二氧化铈上活化的单铂原子发现的独特反应性，这反过来可以进行CO氧化，满足DOE150ºC排放挑战。

动态电荷和氧化态

由于单原子催化领域蓬勃发展，科学家们一直在努力了解单原子催化剂与支持它们的氧化物之间界面的亲密行为，希望这些知识能够调整其催化活性。来自López集团的科学家将密度泛函理论(DFT)和第一原理分子动力学(BOMD)相结合，以阐明界面上究竟发生了什么。

模拟揭示了亚稳态系统，其中Pt原子具有几种重叠的氧化态，允许催化剂从一种状态转移到另一种状态。这项动态相互关联的氧化态是“一个全新的概念”，正如该研究的第一作者Nathan Daelman解释的那样。

对于科学家来说，很明显动态行为会影响系统的反应性，并且他们第一次能够解释三效排气催化剂在DOE150ºC工作条件下正常运行所需的Pt活化步骤。对于研究人员来说，接下来的步骤将是准备一个能够随温度预测催化系统行为的机制模型。

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